Pyrit
npj Clean Water Band 6, Artikelnummer: 59 (2023) Diesen Artikel zitieren
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In Ländern mit starker Urbanisierung und unzureichender Sanitärversorgung kann es zu einer Kontamination des Grundwassers mit Nitrat und Mikroben kommen. Wenn Grundwasser die Haupttrinkwasserquelle ist, was in solchen Ländern häufig der Fall ist, ist die Entfernung dieser Schadstoffe dringend erforderlich. Hier wird die Kombination von zwei Technologien vorgeschlagen, einem biologischen Schritt zur Denitrifizierung und einem elektrochemischen Schritt zur Desinfektion des Grundwassers, mit dem Ziel, den chemischen Eintrag und den Fußabdruck der Grundwasseraufbereitung zu reduzieren. Daher wurde ein Pyrit-basierter Wirbelschichtreaktor (P-FBR) gebaut, um verschmutztes Grundwasser autotroph zu denitrifizieren. Das P-FBR-Abwasser wurde in einer elektrochemischen Zelle mit elektrogeneriertem Cl2 desinfiziert. Nitrat wurde mit einer Effizienz von 79 % aus anfänglichen 178 mg NO3-L-1 bei einer durchschnittlichen Denitrifikationsrate von 171 mg NO3-L-1 d-1 und einer hydraulischen Retentionszeit (HRT) von 18 Stunden entfernt. Die elektrochemische Einheit erreichte eine Reduzierung der gesamten Coliformen um 3,8 log bei einer Ladungsdichte von 41,7 A hm−3.
Grundwasser stellt die wichtigste Trinkwasserquelle in Ländern mit niedrigem Einkommen dar, vor allem in Ländern südlich der Sahara, wo der Anteil für den Agrar- und Industriesektor gering ist, sowie in Ländern wie Irland und dem Vereinigten Königreich, wo diese Sektoren hauptsächlich durch Regen gespeist werden1,2 . Die Hauptursachen für die Verschlechterung der Grundwasserqualität sind schlechte Sanitäranlagen, die unkontrollierte Freisetzung von schlecht behandeltem häuslichem und industriellem Abwasser, die Viehhaltung mit unkontrollierter Gülleausbringung und intensive Düngung. Lokale Bedingungen können die Grundwasserverschmutzung verstärken, beispielsweise durch gefährdete Grundwasserleiter und die Verschärfung extremer Wetterbedingungen1,3,4,5.
Erhöhte Konzentrationen von Nitrat (NO3−), Chlorid (Cl−) sowie mikrobiellen Indikatoren wie Fäkalien und Gesamtcoliformen (TC) deuten auf eine anthropogene Grundwasserverschmutzung hin. In stadtnahen Gebieten von Ländern mit niedrigem Einkommen wurden Nitratkonzentrationen von bis zu 500 mg NO3-L-1 sowie 300 mg Cl-L-1 und 2 log KBE pro 100 ml Escherichia coli (E. coli) gemeldet. und 4 log KBE 100 ml−1 TC4,5,6. Die Konzentrationen variieren stark je nach den örtlichen geologischen Bedingungen und der Kontaminationsquelle. Um durch Wasser übertragene Krankheiten zu bekämpfen, hat die WHO einen Höchstwert von 50 mg NO3−l−1 und 0 KBE 100 ml−1 für TC im Trinkwasser festgelegt7.
Grundwasser ist arm an organischen Stoffen, daher sind herkömmliche Behandlungssysteme einschließlich heterotropher Denitrifikation finanziell nicht tragbar. Eine Option besteht darin, die autotrophe Denitrifizierung des Grundwassers mit Elektronendonoren wie Wasserstoffgas (H2), elementarem Schwefel (S0), Sulfid (HS−), Thiosulfat (S2O32−), Eiseneisen (Fe2+) oder sogar Pyrit (FeS2)8 anzustreben. 9. Basierend auf den jeweiligen stöchiometrischen Gleichungen reichen die Denitrifikationskapazitäten von 2,5 g NO3-N g-1 e-Donor für H2 bis 0,05 und 0,1 g NO3-N g-1 e-Donor für reduziertes Eisen (Fe2+ und Fe0)9. 10. Die durch Pyrit verursachte Denitrifikation kommt auf natürliche Weise in Grundwasserleitern vor11,12,13,14 und die FeS2-Oxidation ist mit der mikrobiellen NO3−-Reduktion zu Stickstoffgas (N2) gekoppelt, mit einem stöchiometrischen Verhältnis von 3 mol NO3:1 mol FeS2, begleitet von der Produktion von 2 mol SO42 − 12,15. Darüber hinaus wurde FeS2 bei der Abwasserbehandlung mit niedrigem C/N-Gehalt16,17 sowie bei der Denitrifizierung von Grundwasser, hauptsächlich in Flaschentests18,19, eingesetzt. Pyrit ist ein allgegenwärtiges, kostengünstiges Mineral, das häufig als Abfallprodukt bei Bergbauaktivitäten anfällt20. Darüber hinaus wird während der Denitrifizierung von FeS2 ein nahezu neutraler pH-Wert aufrechterhalten, was zu einer Minimierung der Chemikalieneinträge für diesen Prozess führt17,18.
Zusätzlich zur Denitrifizierung sind Reinigungsschritte erforderlich, um sicheres Trink- oder Bewässerungswasser bereitzustellen, da die mikrobielle Belastung des denitrifizierten Abwassers einen direkten Verbrauch oder eine Wiederverwendung nicht zulässt21. Bisher wurden mehrere Desinfektionsverfahren zur Reinigung von Wasseraufbereitungsabwässern eingesetzt, und für die Wiederverwendung von Trinkwasser wird im Allgemeinen eine chemische Oxidation entweder mit freiem Chlor, Ozon (O3) oder UV bevorzugt22. Es wird jedoch nach alternativen Desinfektionsmethoden gesucht, um den Behandlungsprozess chemikalien- und netzunabhängig zu machen, einschließlich der elektrochemischen Desinfektion, die auch als Elektrochlorierung bezeichnet wird, wenn freies Chlor das erzeugte chemische Mittel ist23. Bei der Elektrochlorierung werden Chloridionen (Cl−), die natürlicherweise im Grundwasser enthalten sind, an der Oberfläche einer Elektrode zu Chlor (Cl2) oxidiert, wenn eine konstante Stromquelle von einer externen Stromquelle angelegt wird24,25. Das erzeugte Cl2 vermischt sich mit dem Hauptelektrolyten und unterliegt einer Hydrolyse, wodurch zwei wirksame Desinfektionsmittel entstehen: Hypochlorige Säure (HOCl) und Hypochlorit (OCl−). Das Verhältnis der beiden wird durch den pH-Wert der Lösung von 26,27 bestimmt. Die elektrochemische Desinfektion wurde zur direkten Behandlung von mit Krankheitserregern kontaminiertem Grundwasser oder Bewässerungswasser getestet28,29,30, aber auch als Aufbereitungsschritt für Bioreaktorabwässer27,31. Die Desinfektionseffizienz hängt vom Anodenmaterial, der Cl−-Konzentration des Elektrolyten, dem pH-Wert sowie vom Gehalt an organischen Stoffen und Ammoniak im zu behandelnden Wasser ab22.
Diese Studie kombinierte kontinuierliche autotrophe Denitrifikation mit FeS2 als Elektronendonor und elektrochemische Desinfektion durch Cl−-Oxidation zu Cl2 (HOCl + OCl−) zur Grundwasserbehandlung. Hier wurde verschmutztes Grundwasser in einem Wirbelschichtreaktor (P-FBR) auf Pyritbasis behandelt und das P-FBR-Abwasser durch Chlorierung im Anodenraum der elektrochemischen Zelle desinfiziert. Die Effizienz der FeS2-basierten autotrophen Denitrifikation bei Umgebungsbedingungen und hohen Cl−-Konzentrationen wurde mit dem Ziel einer langfristigen FeS2-Denitrifikation von realem Grundwasser untersucht. Darüber hinaus wurden die Elektrochlorierungseffizienz mit Pt/Ti-Elektroden und der Einfluss der realen Grundwassermatrix auf die Elektrochlorierung untersucht. Abschließend wurde die elektrochemische Desinfektionseffizienz der mit FeS2 denitrifizierten Abwässer getestet.
Der biologische Schritt war ein Denitrifikations-FBR mit einem Pyritbett (FeS2) als Elektronendonor (P-FBR). Der P-FBR wurde im Batch mit synthetisch verschmutztem Grundwasser (SGW) geimpft und betrieben, bis NO3− eliminiert war (Einzelheiten finden Sie im Abschnitt „Methoden“). Die erste Charge dauerte sieben Tage (Abb. 1) und 44 mg NO3− L−1 d−1 war die höchste erreichte Nitratentfernungsrate. Innerhalb der ersten drei Tage ging mit der NO3−-Abnahme ein NO2−-Anstieg einher, der dann verbraucht wurde, was auf eine vollständige Denitrifikation von NO3− zu N2-Gas hinweist. Zwischen Tag 7 und 23 fanden mehrere Chargenzyklen statt, um die Denitrifikationsraten und die hydraulische Verweilzeit (HRT) für den kontinuierlichen Betrieb zu bestimmen (Daten nicht gezeigt).
a Erster Chargen-Betriebszyklus (Tage 0–7) und b kontinuierlicher Betrieb (Tage 23–64) mit 24-Stunden-, 12-Stunden- und 18-Stunden-HRT. Die Fehlerbalken stellen die Standardabweichung von n = 3 analytischen Replikaten dar.
Ab Tag 23 wurde der P-FBR 41 Tage lang im kontinuierlichen Modus mit SGW betrieben (Abb. 1). Während dieses Vorgangs wurden drei verschiedene HRTs getestet, 24, 12 und 18 Stunden, mit dem Ziel, sowohl eine NO3−-Konzentration im Abwasser von weniger als 50 mg NO3− L−1 zu erreichen als auch die Grundwasseraufbereitungszeit zu minimieren. Die bei einer 24-Stunden-HRT erreichte Denitrifikationsrate betrug 167,9 (±7,5) mg NO3−L−1 d−1 (94,3 ± 4,2 % NO3−Entfernungseffizienz) und die NO3−Konzentration im Abwasser betrug 10,1 (±7,5) mg NO3−L− 1 (Tabelle 1). Wenn die HRT auf 12 Stunden gesenkt wurde, verringerte sich die NO3−-Entfernungsrate auf 93,2 (±37,0) mg NO3− L-1 d−1 (76,2 ± 10,4 % NO3−-Entfernungseffizienz) und die NO3−-Abflusskonzentration stieg auf 42,4 ( ±18,5) mg NO3− L−1. Während dieses Zeitraums begann sich NO2– auf bis zu 6,4 (±8,4) mg NO2– L–1 anzusammeln, was auf eine unvollständige Denitrifikation aufgrund der erhöhten NO3–-Beladungsrate bei der verringerten HRT hindeutet. Nach 18 Stunden HRT erreichten die Denitrifikationsraten wieder durchschnittlich 134,7 (±14,1) mg NO3−L−1 d−1 (81,8 ± 6,0 % NO3−Entfernungseffizienz) mit einer Abwasserkonzentration von 32,5 (±10,6) mg NO3−L−1 , immer unter dem maximal zulässigen Trinkwasserspiegel7. In diesem Zeitraum wurden höhere NO2-Konzentrationen gemessen, durchschnittlich 22,0 (±15,1) mg NO2-l-1. Dies könnte jedoch auf den 12-stündigen HRT-Betriebseffekt zurückgeführt werden, der auch durch die Abwesenheit von NO2− in den darauffolgenden Betriebsperioden mit realem Grundwasser bestätigt wird. Der pH-Wert blieb bei allen drei mit SGW getesteten HRT stabil bei 7 (7,3 ± 0,1, 7,1 ± 0,1 und 7,0 ± 0,0 bei 24, 12 und 18 Stunden HRT), ohne chemische Dosierung zur pH-Kontrolle.
Nach der Etablierung eines stabilen, kontinuierlichen P-FBR-Betriebs mit SGW bei 18 Stunden HRT wurde der Zufluss auf echtes Grundwasser (GW) umgestellt und der P-FBR 35 Tage lang betrieben, wodurch drei Behandlungszyklen mit GW mit unterschiedlichem Cl− und TC abgeschlossen wurden Lasten (Tabelle 2, Abschnitt Methoden). Während dieser 35 Betriebstage mit GW wurde eine stabile Denitrifikationsleistung mit einer durchschnittlichen Denitrifikationsrate von 171 mg NO3−L−1 d−1 (die durchschnittliche NO3−Beladungsrate betrug 215 mg NO3−L−1 d−1) für alle aufrechterhalten drei Zyklen, was einer durchschnittlichen Denitrifikationseffizienz von 79 % für die drei Zyklen mit GW entspricht (Tabelle 1). Dementsprechend betrug die durchschnittliche NO3-Konzentration im Abwasser 33 mg NO3-l-1 und erfüllte damit den Standard für die Wiederverwendung als Trinkwasser. Darüber hinaus wurde in keinem der GW-Betriebszyklen NO2- nachgewiesen.
Obwohl die Denitrifikationsraten entlang der drei Zyklen mit GW keine signifikanten Veränderungen aufwiesen, wurde nach Tag 80 ein geringfügiger Rückgang der Denitrifikationsrate sowie ein geringfügiger Anstieg der NO3−-Konzentration im Abwasser beobachtet (Abb. 2a und Tabelle 1). Am 80. Tag begann der GW-Zyklus II, bei dem die Cl−-Konzentration von 93 auf 268 mg Cl− L−1 erhöht wurde, ähnlich wie beim anfänglichen Betrieb mit SGW (Abb. 2a und Tabelle 1), begleitet von einem Anstieg die Na+-Konzentration von durchschnittlich 77 auf 234 mg Na+ L−1. Diese höhere NaCl-Konzentration wirkte sich negativ auf die Denitrifikationsaktivität im P-FBR aus, die Denitrifikation wurde jedoch nicht gehemmt und nach 15 Tagen Betrieb bei höheren Cl−-Konzentrationen (Tag 95 in Abb. 2a) erholte sich die Leistung mit einem NO3−-Abfluss Konzentration unter dem Grenzwert von 50 mg NO3− L−1.
a NO3−-Entfernung und Veränderungen nach Cl−- und Na+-Anstieg, beobachtet in den GW-Zyklen II und III, b Gesamtstickstoff (TN) und Nitratstickstoff (NO3−-N) und c Gesamter organischer Kohlenstoff (TOC) und anorganischer Kohlenstoff (IC) , im Zu- und Ablauf des P-FBR. Die Fehlerbalken stellen die Standardabweichung von n = 3 analytischen Replikaten dar.
Das GW enthielt nur eine geringe Menge an Ammoniumstickstoff, da fast der gesamte Gesamtstickstoff (TN) sowohl im Zufluss als auch im Abfluss des P-FBR als NO3-N gemessen wurde (Abb. 2b). Das GW wies jedoch eine höhere organische Belastung auf, 48,7 (±2,8) mg TOC L−1 für GW-Zyklus I, 48,3 (±0,3) mg TOC L−1 für GW-Zyklus II und 77,7 (±0,3) mg TOC L −1 für GW-Zyklus III (Abb. 2c) im Vergleich zu SGW ohne organischen Gehalt. Im GW-Zyklus III kann diese höhere TOC-Belastung teilweise auch auf die höhere TC-Belastung zurückgeführt werden, 500 MPN 100 ml-1 im Vergleich zu 7 und 2 MPN 100 ml-1 in den GW-Zyklen I und II, die natürlicherweise in enthalten sind GW und keine mikrobielle Belastung im SGW. Die TOC-Konzentration war im Abfluss durchweg höher als im Zufluss, 77,2 (±10) mg TOC L−1 im GW-Zyklus I, 83,2 (±7,3) mg TOC L−1 im GW-Zyklus II und 103,5 (±5,2). ) mg TOC L−1 im GW-Zyklus III, was auf eine Freisetzung organischer Substanz im denitrifizierten Grundwasser hinweist.
Die SO42−-Konzentration war im Abwasser geringfügig höher als im Zufluss, mit Ausnahme des GW-Zyklus III. Die SO42−-Konzentration im Zulauf betrug 25,9 (±3,4) mg L−1, 25,7 (±0,6) mg L−1 und 30,4 (±0,6) mg L−1 und die SO42−-Konzentration im Abfluss betrug 27,8 (±4,8) mg L− 1, 26,9 (±1,5) mg L−1 und 28,1 (±2,6) mg L−1, in den GW-Zyklen I, II und III (Ergänzungstabelle 1). Die Konzentration aller Kationen blieb zwischen dem Zufluss und dem Abfluss des P-FBR (Ergänzungstabelle 2) mit Ausnahme von Kalium (K+) unverändert. Die K+-Konzentration im Zulauf lag im GW-Zyklus I und II nahe bzw. unterhalb der ICP-Nachweisgrenze, während sie im GW-Zyklus III 3,6 (±0,5) mg L−1 betrug. Im Abwasser wurden jedoch 2,1 (±0,9), 1,2 (±0,6) und 5,4 (±1,0) mg K+ L−1 in den GW-Zyklen I, II und III nachgewiesen (Ergänzungstabelle 2 und Ergänzungsabbildung). 1), durchweg höher als der K+ im P-FBR-Zufluss. Der pH-Wert blieb während der GW-Behandlung ohne chemische Zugabe zur pH-Kontrolle stabil bei 7,3. Die Cl−-Konzentration, die für den nachfolgenden Desinfektionsschritt wesentlich ist, blieb auch zwischen Zufluss und Abfluss des P-FBR unverändert (Tabelle 1). Kleine Änderungen im organischen Gehalt, der Konzentration von Anionen und Kationen oder der Krankheitserregerbelastung zwischen Zu- und Abfluss des P-FBR hatten keinen Einfluss auf die Leitfähigkeit und führten zu einer Abflussleitfähigkeit von 1,8 (±0,2) und 2,7 (±0,9). mS cm−1, für die GW-Zyklen II bzw. II (Tabelle 1 und Ergänzungstabelle 1).
Dreistündige Batch-Elektrolyseexperimente wurden bei 50 mA Konstantstrom (j = 2 mA cm−2) durchgeführt, um die Cl2-Entwicklung an der Pt/Ti-Anode mit dem SGW-P-FBR-Abfluss (Abb. 3a, b) und dem GW zu untersuchen -P-FBR-Abfluss des Zyklus III (Abb. 3c, d). Die anfängliche Cl−-Konzentration für die beiden Tests war ähnlich, nämlich 289 (±6,5) mg Cl−L−1 und 295,2 (±0,9) mg Cl−L−1 für SGW bzw. GW, während sich die beiden Abflüsse anfänglich unterschieden TOC-Konzentration. Dies führte zu Unterschieden im messbaren freien und Gesamtchlor sowie in den berechneten jeweiligen Chlorproduktionsraten (Abb. 3a, c). Chlor wurde mit SGW bei 1,65 (±0,05) V vs. Ag/AgCl-Anodenpotential und mit GW-Zyklus-III-Abfluss bei 1,43 (±0,01) V vs. Ag/AgCl-Anodenpotential erzeugt.
a SGW Chlor, b SGW Alkalität und Leitfähigkeit, c GW Chlor und d GW Alkalität und Leitfähigkeit. Die Fehlerbalken stellen die Standardabweichung von n = 3 analytischen Replikaten dar.
Während der Konstantstromelektrolyse mit SGW stiegen das freie und das Gesamtchlor mit der Laufzeit an, was zu einer Endkonzentration an freiem Chlor von 0,455 (±0,002) mg L−1 und einer Gesamtchlorkonzentration von 0,640 (±0,005) mg L−1 führte. Die erzielte Produktionsrate betrug 3,89 mg L−1 d−1 freies Chlor und 5,66 mg L−1 d−1 Gesamtchlor (Abb. 3a). Die Produktionsraten blieben zwischen der ersten und zweiten Betriebsstunde stabil und lagen in der ersten bzw. zweiten Stunde bei 4,12 bzw. 4,09 mg L-1 d-1 für freies Chlor und 6,37 bzw. 7,24 mg L-1 d-1 für Gesamtchlor , während sie in der letzten Stunde auf 3,46 mg L−1 d−1 freies und 3,38 mg L−1 d−1 Gesamtchlor sanken. Der pH-Wert sank von anfänglich 7,90 auf 6,74, wobei 85 % des freien Chlors als HOCl und der Rest als OCl-26 vorliegen. In ähnlicher Weise sanken die Alkalität und die Leitfähigkeit von anfänglich 239,4 (±3,7) mg L−1 als CaCO3 auf endgültig 53,9 (±1,2) mg L−1 als CaCO3 und von anfänglich 2,1 (±0,0) mS cm−1 auf endgültig Leitfähigkeit von 1,8 (±0,0) mS cm−1 (Abb. 3b).
Nach dem dreistündigen GW-Cycle III-Abwassertest betrug die gemessene Konzentration an freiem Chlor 0,132 (±0,001) mg L−1 und das Gesamtchlor betrug 0,423 (±0,003) mg L−1. Die Produktionsrate für freies Chlor betrug 0,56 mg L−1 d−1 und für Gesamtchlor 2,12 mg L−1 d−1 (Abb. 3c). Der pH-Wert sank von anfänglich 7,96 auf 6,83. Dementsprechend sanken die Alkalität und Leitfähigkeit von anfänglich 418,3 (±4,3) mg L−1 als CaCO3 auf endgültig 187,9 (±4,1) mg L−1 als CaCO3 und von anfänglich 2,1 (±0,0) mS cm−1 auf a endgültige Leitfähigkeit von 1,7 (±0,0) mS cm−1 (Abb. 3d).
Die Desinfektionseffizienz wurde in Gegenwart von TC mit den Abwässern der P-FBR-GW-Zyklen II und III während der Elektrolyse bei 50, 100 und 150 mA (j = 2 mA cm−2, 4 mA cm−2 und 6 mA cm) weiter untersucht −2) (Abb. 4). Um den Einfluss von restlichem freien Chlor zu beurteilen, wurde die TC-Belastung im desinfizierten Wasser 24 Stunden nach Abschluss der Elektrolyse gemessen.
a: 50 mA, b: 100 mA und c: 150 mA, in zwei Wiederholungen, durchgeführt mit den Abflüssen des P-FBR GW-Zyklus II (hellblaue Kreise) bzw. GW-Zyklus III (dunkelblaue Kreise). Die Restwirkung von freiem Chlor wird durch 24-Stunden-TC-Zählungen nachgewiesen.
Bei 2 mA cm-2 und mit GW-Zyklus-II-Abfluss betrugen innerhalb einer Stunde produziertes freies und gesamtes Chlor 0,049 (±0,002) mg L-1 bzw. 0,109 (±0,001) mg L-1 und der endgültige pH-Wert war 7.07. Während dieses Laufs verringerte sich die TC-Belastung um 1,01 log auf einen endgültigen Wert von 3,12 log MPN 100 ml−1 (Abb. 4a). Im Lauf mit GW-Zyklus-III-Abfluss, der in 3 Stunden abgeschlossen war, wurden die TC-Werte bereits in 2 Stunden angewandter Elektrolysezeit eliminiert, wodurch eine TC-Entfernung von 3,79 log erreicht wurde (Abb. 4a), wenn das freie und das Gesamtchlor 0,032 betrugen ( ±0,003) mg L−1 bzw. 0,155 (±0,002) mg L−1. Am Ende dieses Tests, t = 3 Stunden, betrugen die Endkonzentrationen an freiem und Gesamtchlor 0,132 (±0,001) mg L−1 bzw. 0,423 (±0,003) mg L−1 und der endgültige pH-Wert 6,84. Zu diesem Zeitpunkt wurde die Zelle im offenen Kreislauf belassen und der Restchloreffekt wurde nach 24 Stunden nachgewiesen. Im desinfizierten Grundwasser konnte kein TC nachgewiesen werden (Abb. 4a).
Bei 4 mA cm-2 wurde die TC-Last sowohl im GW-Zyklus II als auch im GW-Zyklus III innerhalb von 1 Stunde eliminiert, mit einer Entfernung von 4,24 bzw. 3,22 log für den GW-Zyklus II und III (Abb. 4b). Das gemessene freie und Gesamtchlor schwankte in diesem Fall zwischen den beiden Zyklen und betrug am Ende 0,265 (±0,000) mg L−1 und 0,059 (±0,004) mg L−1 freie Chlorkonzentration und 0,449 (±0,001) mg L−1 0,261 (±0,004) mg L−1 Gesamtchlorkonzentration für GW-Zyklus II bzw. III. Der endgültige pH-Wert betrug 6,84 und 7,03 in den GW-Zyklen II und III.
Bei 6 mA cm-2 GW-Zyklus II-Abfluss wurde innerhalb von 30 Minuten Elektrolysezeit eine TC-Entfernung von 0,9 log mit einer endgültigen TC-Konzentration von 3,27 log MPN bei 100 ml-1 erreicht, während für GW-Zyklus III die TC-Belastung um 2,15 abnahm log, wodurch ein aufbereitetes Grundwasser mit einer TC-Belastung von 0,67 log MPN und 100 ml−1 erhalten wird (Abb. 4c). Auch das gemessene freie und Gesamtchlor schwankte in diesem Fall zwischen den beiden Zyklen mit 0,197 (±0,003) mg L−1 und 0,036 (±0,002) mg L−1 endgültigem freien Chlor und 0,273 (±0,003) mg L−1 und 0,150 (±0,005) mg/L Gesamtchlorkonzentrationen für GW-Zyklus II bzw. III. Diese Unterschiede bei den Chlorkonzentrationsmessungen zwischen den Zyklen II und III könnten auf Unterschiede in den lokalen Mischbedingungen oder auf Unterschiede bei den im GW-Zyklus III-Abfluss vorhandenen organischen Stoffen oder Metallen zurückzuführen sein, die die Chloranalyse beeinträchtigen könnten. Während die TC-Zahlen bei 6 mA cm-2 GW-Zyklus III innerhalb der Elektrolysezeit nicht vollständig eliminiert wurden, wurden nach 24 Stunden keine TC mehr nachgewiesen.
Zwei Ladungsdichten, 41,7 und 83,3 A·hm−3, wurden ausgewählt, um den Einfluss einer zunehmenden Ladungsdichte auf die Chlorproduktion und die Wirksamkeit der Desinfektion zu untersuchen. Zusätzlich wurde der spezifische Energieverbrauch der elektrochemischen Behandlung bewertet. Sowohl freies als auch Gesamtchlor nahmen mit der Ladungsdichte zu (Abb. 5a), der Unterschied zwischen den beiden erhaltenen Konzentrationen war jedoch statistisch nicht signifikant. Da es sich bei denitrifiziertem Grundwasser um einen unreinen Elektrolyten handelt, können Unterschiede im TOC, der mikrobiellen Belastung oder sogar der Hintergrundfarbe zu Abweichungen bei der Produktion und Messung von Cl2 führen. Daher ist beim Vergleich der beiden Ladungsdichten im Hinblick auf die Produktion von freiem Chlor mit denitrifiziertem Grundwasser oder allgemein verschmutztem Wasser als Elektrolyt Vorsicht geboten.
a Chlorproduktion (frei und insgesamt) (in mg L−1), b Gesamtentfernung koliformer Bakterien (TC), ausgedrückt als Verhältnis von log TC-Entfernung und anfänglicher TC-log-Konzentration ((log MPN 100 ml−1)/(log MPN 100). mL−1)) und c spezifischer Energieverbrauch für die Wasseraufbereitung (SECW in (kW hm−3) für synthetisches (SGW) und reales Grundwasser aus den Zyklen II und III (GW_II + III) bei 41,7 und 83,3 (A hm−3) Ladungsdichte. Die Fehlerbalken stellen die Standardabweichung von n = 3 Versuchsläufen mit GW-Zyklus II und III und n = 4 Versuchsläufen mit SGW dar.
Eine geringere Ladungsdichte und eine geringere Chlorkonzentration reichten bereits für eine vollständige TC-Eliminierung aus (Abb. 5b). Genauer gesagt wurde mit 41,7 A hm−3 und 0,043 (±0,009) mg L−1 freiem Chlor ein Verhältnis der logarithmischen TC-Abnahme von 0,97 (±0,03) gegenüber den anfänglichen logarithmischen TC-Zählungen erreicht. Eine vollständige Eliminierung der TC-Zahlen wurde mit 83,3 A hm−3 und 0,115 (±0,099) mg L−1 endgültigem freien Chlor erreicht (Abb. 5a, b). Mit dem GW wurden im Vergleich zum SGW durchweg niedrigere Werte für freies und Gesamtchlor gemessen. Für einen fairen Vergleich betrug das mit SGW erzeugte freie Chlor 0,169 (±0,037) mg L−1 und 0,245 (±0,065) mg L−1 mit 41,7 A hm−3 bzw. 83,3 A hm−3, während die Das Gesamtchlor für die gleichen Ladungsdichten betrug 0,300 (±0,006) mg L−1 bzw. 0,471 (±0,121) mg L−1 (Ergänzungstabelle 3).
Der spezifische Energieverbrauch (SECW) für die Desinfektion des denitrifizierten Grundwassers stieg mit zunehmender Ladungsdichte sowohl für SGW als auch für GW (Abb. 5c). Der SECW betrug ~0,4 bzw. ~1,1 kW·hm−3 für SGW und GW bei 41,7 bzw. 83,3 A·hm−3, und die Ähnlichkeit kann auf die ähnlichen Leitfähigkeiten der beiden Lösungen (~2 mS·cm−1) zurückgeführt werden. . Bei 41,7 A hm−3 betrug die Zellspannung mit SGW 10,9 (±1,7) V und mit GW 9,1 (±3,1) V. Bei 83,3 A hm−3 betrug die erhaltene Zellspannung 13,7 (±1,8) V und 13,4 ( ±4,7) V bzw.
Die mit dem P-FBR erzielte durchschnittliche Denitrifikationsrate betrug 171 mg NO3− L−1 d−1 bei 22 (±2) °C und lag damit 1 bis 2 Größenordnungen über den Raten, die in Flaschenstudien zur FeS2-basierten Grundwasserdenitrifikation erhalten wurden18 ,19. Bisher wurde der Großteil der Forschung zur autotrophen FeS2-Denitrifikation bei etwa 30 °C durchgeführt, da dieser Temperaturbereich voraussichtlich eine höhere Denitrifikationsaktivität ermöglichen wird. Der Einfluss der Temperatur auf die Denitrifikationseffizienz wurde von Xu et al.32 untersucht, die zeigten, dass ein Temperaturabfall von 28 auf 20 °C zu einem Rückgang der Denitrifikationseffizienz um 48 % führte, gleichzeitig aber auch zu einem Anstieg der Denitrifikationseffizienz beitrug NO2−-Konzentration im Abwasser. Eine der wenigen Studien, die bei 20 °C durchgeführt wurden, war die Studie von Tong et al.33, bei der eine NO3−-Entfernungseffizienz von 56,4 % erreicht wurde, mit einer ähnlich großen Säule wie in der vorliegenden Studie, jedoch mit einer dreimal höheren FeS2-Masse .
In unserer Studie wurde eine niedrige SO42−-Konzentration im Abfluss erreicht, durchschnittlich 28 mg L−1 für alle drei Zyklen mit echtem Grundwasser (Tabelle 1), mit einem geringfügigen Anstieg der SO42−-Konzentration vom Zufluss zum Abfluss des P- FBR (Tabelle 1 und Ergänzungstabelle 1). Es wird ein Anstieg von SO42− als Produkt der FeS2-basierten Denitrifikation erwartet, allerdings lag die produzierte SO42− deutlich unter der erwarteten stöchiometrischen Menge basierend auf der NO3−-Entfernung. In FeS2-Denitrifizierungsstudien wurden durchweg niedrigere SO42−-Konzentrationen als stöchiometrisch erwartet berichtet, ohne dass schlüssige quantitative Beweise erbracht wurden33,34,35. Obwohl die erhaltenen niedrigen SO42−-Abwasserkonzentrationen für Wasserwiederverwendungssysteme vorteilhaft zu sein scheinen, sind längerfristige Experimente und eine detailliertere Untersuchung der Denitrifikationsprodukte und der in Denitrifikationsreaktoren auf FeS2-Basis gebildeten Niederschläge erforderlich, um auf diesen beschriebenen Vorteil von FeS2 gegenüber zu schließen andere schwefelhaltige Elektronendonoren33.
Darüber hinaus wurde in unserer Studie eine geringfügig höhere K+-Konzentration im Abfluss des Denitrifikationsreaktors beobachtet, die in allen drei Zyklen mit GW konsistent war und nicht auf spezifische Reaktionen zurückgeführt werden kann, die die Denitrifizierung von FeS2 beschreiben. Es lässt sich die Hypothese aufstellen, dass das im Abwasser gemessene K+ aus dem FeS2 als Verunreinigung stammt und anschließend nach der FeS2-Verwertung freigesetzt wurde. In einer Studie zur aeroben Biolaugung von FeS2 enthielt das ursprünglich verwendete FeS2 K, das Neutralisierungsmittel dagegen nicht. Die Elementzusammensetzung der Biolaugungslauge zeigte nach der Pyrit-Biooxidation durchweg eine K-Konzentration von mehr als 1 %36. Dies deutet zwar auf die Möglichkeit einer K+-Auswaschung nach der FeS2-Biooxidation hin, es gibt jedoch keine schlüssigen Beweise für die Hypothese, dass die höheren K+-Werte in unserem Abwasser auf diesen Prozess zurückzuführen sind, insbesondere angesichts der experimentellen Bedingungen in dieser Studie, insbesondere des pH-Werts und der Oxidation Die Bedingungen unterschieden sich von denen in unseren Experimenten. Darüber hinaus haben wir keine FeS2-Zusammensetzungsanalyse durchgeführt. Daher bedarf die Hypothese, dass K+ im Abwasser aus den in FeS2 vorhandenen Verunreinigungen stammt, einer weiteren Prüfung. Zusammenfassend lässt sich sagen, dass es von entscheidender Bedeutung ist, die Zusammensetzung von FeS2 vor der Verwendung gründlich zu untersuchen, insbesondere bei Wasserwiederverwendungssystemen.
Die Fähigkeit von Bakterienzellen, FeS2, einen festen Elektronendonor, zur Denitrifikation zu nutzen, wurde in der Natur nachgewiesen, der genaue Mechanismus der FeS2-Nutzung wird jedoch immer noch diskutiert10. Es wurde eine direkte oder indirekte FeS2-Nutzung über FeS2-Auflösungsmechanismen vorgeschlagen. Es ist jedoch schwierig, den wahrscheinlichsten Weg zu bestimmen und zwischen den beiden zu unterscheiden10,37. Die in dieser Studie erzielten hohen Denitrifikationsraten könnten teilweise auf die aktive denitrifizierende gemischte Gemeinschaft zurückgeführt werden, die in der Biomasse vorhanden ist, die zur Beimpfung des P-FBR verwendet wurde, die aus der Studie von Carboni et al.17 gewonnen wurde. Darüber hinaus stieg der O2-Gehalt des Kopfraums zwischen Batch- und Dauerbetrieb (Tag 8) aufgrund einer Betriebsstörung von 2 bis 3 % auf bis zu 10 % (ergänzende Abbildung 2a). Dies führte zu einem messbaren Anstieg der Fe2+- und S2O32−-Konzentrationen im Reaktor (Ergänzende Abbildungen 2a und 2b), der mit der FeS2-Auflösung in Verbindung gebracht werden könnte10. Nach dieser Störung wurden Denitrifikationsraten von bis zu 400 mg NO3−L−1 d−1 beobachtet, etwa zehnmal höher als im ersten Batchbetrieb und im anschließenden kontinuierlichen Betrieb. Frühere Untersuchungen zur autotrophen Denitrifikation von FeS2 haben gezeigt, dass die Auflösung von FeS2 ein wesentlicher Schritt vor seiner Verwendung zur Denitrifikation sein könnte15,38,39,40. Dies deutet darauf hin, dass der zuvor erwähnte Mechanismus möglicherweise im Reaktor aufgetreten ist.
Diese Ergebnisse sind jedoch eher begrenzt, um einen Kommentar zum genauen Mechanismus von FeS2 zu ermöglichen, der im untersuchten Reaktor während des gesamten Versuchszeitraums erhalten wurde. Die Analyse der Oberfläche und Zusammensetzung des FeS2 vor und nach dem Betrieb könnte Veränderungen in der Morphologie des FeS2 aufdecken und einen Hinweis auf die Teile des FeS2 geben, die von der mikrobiellen Gemeinschaft zur Denitrifikation genutzt werden37. Studien, die die Analyse der mikrobiellen Gemeinschaft mit der Oberflächenanalyse in kontrollierten Medien kombinieren, sind für die Entschlüsselung der FeS2-gesteuerten Denitrifikationsmechanismen von wesentlicher Bedeutung. Letzteres ermöglicht auch die zukünftige Optimierung autotropher FeS2-Denitrifikationssysteme und die Etablierung dieser Systeme in den Wasseraufbereitungslinien.
Die Chlorproduktion wurde mit einer Pt/Ti-Anode erreicht und desinfizierte die denitrifizierten SGW- und GW-Abwässer effizient (Abb. 3). In Elektrochlorierungsstudien wurden Elektroden mit teuren Mischmetalloxidbeschichtungen (MMO)27,41,42 oder mit Bor dotierten Diamanten (BDD)28 ausführlich getestet, da sie robuster sind und höhere Oxidationsraten aufweisen. Genauer gesagt zeigt Ru-MMO eine höhere Affinität zur Cl2-Entwicklung23,43 im Vergleich zur O2-Entwicklung, zwei Reaktionen, die bei ähnlichen Elektrodenpotentialen ablaufen24,25. In dieser Studie wurde eine maßgeschneiderte Pt/Ti-Elektrode mit einem senkrecht zur Elektrodenoberfläche geschweißten Ti-Stromkollektorlaser als Anode verwendet und unterstützte die vollständige Desinfektion von echtem GW (Abb. 4 und ergänzende Abb. 3c).
Bei 41,7 A hm-3 wurde eine Entfernung von TC um 3,8 log erreicht, was einem 0,4 kW hm-3 SECw entspricht, wobei das gemessene freie Chlor im Durchschnitt 0,043 mg L-1 mit GW und 0,169 mg L-1 mit SGW betrug. Patermarakis und Fountoukidis44 erreichten in einer der ersten Studien zur Elektrochlorierung mit einer kostengünstigen Ti-Elektrode im Durchschnitt eine Keimentfernung von 5 log, ohne Angabe des Typs, mit 89,3 A hm−3 Ladungsinvestition, was 4 kW hm−3 ergibt SECw. In der Studie von Qing et al.30 wurde auch eine Pt/Ti-Anode verwendet, die den Mikrobengehalt des Bewässerungswassers mit einer Ladungsinvestition von 9 A hm−3 um 5 log reduzierte und eine dreimal höhere Konzentration an freiem Chlor erreichte, obwohl die anfängliche Die Cl−-Konzentration betrug nur 1,85 mg/L. In ihrer Studie zur Behandlung von mikrobiell kontaminiertem Grundwasser verwendeten De Battisti et al.28 eine BDD-Elektrode, die die Belastung von 200 MPN, 100 mL−1 TC und E. coli mit einer Ladungsdichte von 28 A hm−3 eliminierte, es wurden jedoch keine Ergebnisse berichtet auf der erhaltenen Zellspannung, um SECw-Berechnungen zu ermöglichen. Die Desinfektion wurde in unserer Studie anhand von Gesamtcoliformen bewertet (Abb. 4). Hartnäckigere Krankheitserreger, einschließlich Virusarten, erfordern jedoch möglicherweise höhere Chlordosen und längere Kontaktzeiten. Daher sollten weitere Untersuchungen zu Elektrochlorierungszeiten und Energieinvestitionen für diese mikrobiellen Verunreinigungen durchgeführt werden28,45,46.
Die Produktionsraten sowohl für freies als auch für Gesamtchlor mit SGW blieben zwischen der ersten und der zweiten Betriebsstunde stabil, während sie in der letzten Stunde abnahmen (Abb. 3). Für diese verringerte Cl2-Produktionsrate in unserem System könnten mehrere Prozesse verantwortlich sein. Zum Beispiel die Bildung von O2-Blasen, die in unseren Experimenten offensichtlich war, die den Kontakt zwischen Elektrolyt und Elektrode behinderten und so die Cl−-Oxidationsrate begrenzten, durch Oxidationsreaktionen induzierte Modifikationen der Elektrodenoberfläche oder darüber hinaus die Bildung anorganischer Nebenprodukte von freiem Chlor25,44,47 . Ohne spezifische Analyse aller erzeugten Chlorierungsprodukte, der pH-Änderungen im Elektrolyten und ohne Analyse der Elektrodenoberfläche vor und nach den Versuchszyklen ist es schwierig zu identifizieren, welcher spezifische Prozess oder welche Kombination von Prozessen für die beobachteten Effekte verantwortlich ist.
Unabhängig vom Mechanismus, der zur Reduzierung der Chlorierungsraten in der letzten Stunde des Experiments führte, kommt es bei der Desinfektion vor allem auf die Aufrechterhaltung der Konsistenz und einer stabilen Spannung an, um eine wirksame Behandlung sicherzustellen. Eine Möglichkeit, dies zu erreichen, könnte die Umkehrung der Polarität sein30,44. Um eine langfristige Betriebsstabilität der Elektroden zur Desinfektion sicherzustellen, sind weitere Tests erforderlich. Darüber hinaus ist eine sorgfältige Untersuchung der bei der Cl2-Desinfektion entstehenden Nebenprodukte erforderlich, wenn die Wiederverwendung von Wasser in Betracht gezogen wird. Die Priorisierung dieser Faktoren ist unerlässlich, um sicherzustellen, dass die vorgeschlagenen Desinfektionsverfahren langfristig wirksam und nachhaltig sind.
Der P-FBR wurde insgesamt 100 Tage lang bei einer Umgebungstemperatur von 22 (±2) °C betrieben, mit einer konstanten NO3−-Entfernungseffizienz von 79 %, um den Trinkwassergrenzwert von NO3− < 50 mg L−1 zu erreichen. Zusätzlich wurde das denitrifizierte Abwasser elektrochemisch mit einer Ladungsdichte von 41,7 A hm−3 und einem Energieverbrauch von 0,4 kW hm−3 desinfiziert. Die kombinierte Behandlung wurde ohne zusätzliche Zugabe von Vitaminen oder Chemikalien zur pH-Kontrolle durchgeführt. Die elektrochemische Zelle wird ausschließlich mit Strom betrieben, der aus erneuerbaren Quellen wie Solar- oder Windenergie erzeugt werden kann, was eine Unabhängigkeit vom Standort und vom Stromnetz ermöglichen kann. Darüber hinaus findet der Chlorierungsprozess vor Ort statt, wodurch der Kauf von Chemikalien entfällt, da das zur Einleitung der Desinfektion erforderliche Cl− natürlicherweise im Grundwasser vorhanden ist. Die elektrochemische Einheit könnte die Denitrifizierung weiter verbessern, indem sie das an der Kathode erzeugte H2 nutzt. Das H2 kann als zusätzlicher Elektronendonor für die autotrophe Denitrifikation dienen und die Gesamteffizienz der NO3−-Entfernung verbessern48,49.
Krankheitserreger im Trinkwasser werden mit durch Wasser übertragenen Krankheiten wie Cholera, Typhus und Durchfall in Verbindung gebracht. Ein Hinweis auf die Schwere des Problems sind die jüngsten Cholera-Ausbrüche in Ländern südlich der Sahara50. Die Exposition gegenüber hohen Nitratkonzentrationen im Trinkwasser wird mit Atemproblemen bei Säuglingen und mehreren anderen Gesundheitsproblemen in Verbindung gebracht51. Darüber hinaus geben der hohe Einsatz von Chemikalien und die Abhängigkeit von aktuellen Wasseraufbereitungsmethoden Anlass zu großer Sorge, insbesondere für Binnenländer. Es sind dringend Ansätze erforderlich, die den Einsatz von Chemikalien begrenzen und nach Möglichkeit für chemische Unabhängigkeit sorgen können. In dieser Hinsicht könnte die Kombination der autotrophen Denitrifikation auf FeS2-Basis mit der elektrochemischen Desinfektion ein kostengünstiges, erneuerbares und platzsparendes System zur Grundwassersanierung bereitstellen, um den SDG6.1.1-Indikator für sicheren Zugang zu Trinkwasser ohne Fäkalien und Chemikalien zu erfüllen Kontamination, auf dem Gelände vorhanden und leicht verfügbar.
Experimente in den P-FBR- und EC-Reaktoren wurden mit synthetischem (SGW) und echtem (GW) Grundwasser durchgeführt, das mit Nitrat (als NaNO3) (GW-Zyklus I), Chlorid (als NaCl) (GW-Zyklus II) und ergänzt wurde eine höhere Konzentration an Gesamtcoliformen (TC) (GW-Zyklus III) (Tabelle 2). Die SGW-Rezeptur wurde nach den Maximalwerten früherer Studien mit synthetisch verschmutztem Grundwasser und real verschmutztem Grundwasser28,52,53 erstellt und enthielt: 0,005 g L−1 KNO3, 0,24 g L−1 NaNO3, 0,2 g L−1 MgSO4·7H2O , 0,043 g L−1 MgCl2·6H2O, 0,2 g L−1 CaCl2, 0,01 g L−1 NH4Cl, 0,1 g L−1 NaHCO3, 0,22 g L−1 NaCl und 0,02 g L−1 FeSO4·7H2O (178 mg NO3 − L−1 und 283 mg Cl− L−1) (Ergänzungstabelle 4).
Grundwasser wurde aus zwei verschiedenen privaten Brunnen in Co. Clare und Co. Galway in Irland entnommen (Eigenschaften in der Ergänzungstabelle 5) und bis zur Verwendung als Zufluss im P-FBR bei 4 ° C im Kühlschrank gelagert. Obwohl das entnommene Grundwasser mit Krankheitserregern kontaminiert war (Ergänzungstabelle 5), lagen die NO3−- und Cl−-Konzentrationen deutlich unter den Konzentrationen, die in einer verschmutzten Grundwasserquelle zu erwarten wären. Daher wurde für nachfolgende Experimente echtes Grundwasser als Hintergrundlösung verwendet und NO3−, Cl− und TC in den jeweiligen Zyklen zugegeben (Tabelle 2), um 178 mg NO3− L−1, 283 mg Cl− L−1 und zu erreichen 500 MPN 100 ml-1 Gesamt-Coliforme in den GW-Zyklen I, II und III (Tabelle 2).
Der Denitrifizierungsreaktor mit Wirbelschicht (P-FBR) war eine 1-l-Glassäule mit 6,5 cm Durchmesser, wie in Carboni et al.17 beschrieben (Abb. 6 und ergänzende Abb. 3a). Das Arbeitsflüssigkeitsvolumen des Reaktors, einschließlich der Rezirkulationsleitungen, betrug 800 ml und der Kopfraum betrug 200 ml. Zur kontinuierlichen Überwachung des ORP (MTC101, Hach®, Düsseldorf, Deutschland) und des pH-Werts (PHC101, Hach®, Düsseldorf, Deutschland) wurden zwei Elektrodensonden in das Flüssigkeitsbett eingetaucht und an tragbare Messgeräte der HQ™-Serie (Hach) angeschlossen ®, Düsseldorf, Deutschland). Der Kopfraum des Reaktors war mit einem 1-Liter-Gasbeutel verbunden, der mit 99,99 % N2-Gas gefüllt war, um anaerobe Bedingungen im Reaktor aufrechtzuerhalten, sowie mit einer Flüssigkeitsverdrängungssäule, um die übermäßige Produktion von N2 als Produkt des Denitrifikationsprozesses zu überwachen. Am Boden des Reaktors wurde durch Zugabe von 120 g FeS2 (99+ % Qualität, 0,15–0,48 cm Durchmesser, von Fischer Scientific, Hampton, USA) ein Bett von etwa 10 cm erzeugt, wie in Carboni et al.17 beschrieben. Die Fluidisierung wurde durch kontinuierliche Aufwärtsströmung der Flüssigkeitsrezirkulation durch eine peristaltische Pumpe (323 S/D Watson Marlow, UK) bei 200 ml/min erreicht, was eine Bettausdehnung von 30–40 % ermöglichte. Die Temperatur im Reaktor wurde nicht kontrolliert, sondern extern mit einem Thermometer überwacht und lag stabil bei 22 (±2) °C.
H1 und D sind die Höhe und der Durchmesser des P-FBR und H2 und W sind die Innenhöhe und Breite jeder der beiden Elektrodenkammern, die durch die Kationenaustauschmembran getrennt sind.
Als Medium wurde synthetisches Grundwasser verwendet und nach der FeS2-Zugabe wurde der Reaktor mit 99,99 % N2 durch einen Gassack gespült, um anoxische Bedingungen zu erreichen. Anoxische Bedingungen wurden mit der ORP-Sonde überwacht und bestätigt, wenn das ORP auf Werte unter 0 mV fiel und wenn der O2-Prozentsatz im Kopfraum auf 2 Prozent sank. Der Reaktor wurde dann mit 20 % des Arbeitsvolumens (ungefähr 160 ml) mit einem Inokulum beimpft, das aus 60 ml FeS2-Biomasse bestand, die direkt aus einem FeS2-denitrifizierenden FBR gewonnen wurde, wie in Carboni et al.17 beschrieben, und 100 ml derselben Biomasse aktiviert mit S2O32− als Elektronendonor in früheren Flascheninkubationen (Daten nicht gezeigt). Zunächst wurde der Reaktor im Batchbetrieb betrieben und nach Erreichen der Denitrifikation auf kontinuierlichen Betrieb umgestellt, wobei das Medium kontinuierlich aus einer bei 4 °C gelagerten 10-l-Flasche mit einer peristaltischen Pumpe (Masterflex Cole-Parmer, Chicago, USA) zugeführt wurde ) entsprechend der in jedem Zyklus erforderlichen HRT (Tabelle 2).
Die Denitrifikationsleistung des P-FBR wurde anhand der Nitratentfernungsrate (in mg L−1 d−1, berechnet als:
Dabei sind [NO3−]eff und [NO3−]inf die Abfluss- und Zuflusskonzentrationen von Nitrat (in mg·L−1) und HRT (in h) die hydraulische Verweilzeit, die für die Synthese 24, 12 und 18 Stunden betrug GW (SGW)-Versuchszeiträume und 18 Stunden für die Versuchszeiträume mit dem realen Grundwasser (GW) (Tabelle 2).
Alle elektrochemischen Experimente wurden mit einer elektrochemischen Zelle mit zwei Kompartimenten (Innenabmessungen: 5 × 5 × 1, 2 cm) durchgeführt, was ein Innenvolumen von 30 ml für jedes Elektrodenkompartiment ermöglichte (ergänzende Abbildung 3b). Der Innen- und Außenrahmen der elektrochemischen Zelle bestand aus 4 transparenten PMMA-Acrylplatten mit einer Dicke von 1,2 cm (Goodfellow, Hamburg, Deutschland). Die beiden Kompartimente wurden durch eine Kationenaustauschmembran (CEM) (Fumasep© FKL-PK-130, Fumatech GmbH, Deutschland) getrennt. Als Anode und Kathode wurden zwei planare Netze aus platinbeschichtetem Titan (Pt/Ti) (Redoxme AB, Norrköping, Schweden) mit einer projizierten Oberfläche von 5 × 5 cm und zwei Ti-Stäbe (D = 3 mm) (Goodfellow, Hamburg, Deutschland) verwendet als Stromabnehmer verwendet. Die Ti-Stäbe wurden unter Argon (Ar)-Schutzgas senkrecht zur Elektrodenoberfläche lasergeschweißt (durchgeführt von Dawnlough Ltd., Galway, Irland) (ergänzende Abbildung 3c). Die beiden Elektroden waren parallel zueinander positioniert (der Abstand zwischen den Elektroden betrug ca. 5 mm). Als Referenzelektrode (RE) im Anodenraum wurde eine 3 M KCl Ag/AgCl-Elektrode (BASi MF-2056, BASi, IN, USA, +0,210 V vs. SHE bei 25 °C) verwendet und alle angegebenen Potentiale beziehen sich darauf Elektrode. Die elektrochemische Zelle wurde galvanostatisch mit einem Gleichstromnetzteil (RS Pro Bench Power Supply, 150 W, 1 Ausgang, 0 → 30 V, 0 → 5 A, RS Radionics, Dublin, Irland) gesteuert und elektrochemische Techniken wurden mit einem VSP-Potentiostat durchgeführt (Bio-Logic Science Instruments SAS, Seysinnet-Pariset, Frankreich). Alle Stromdichten werden in Bezug auf die projizierte Oberfläche der Anode (25 cm2) angegeben.
Vor dem Zellbetrieb wurden der kompensierte Widerstand zwischen der Anode und der Referenzelektrode (Ran, 80 % Kompensation durch Potentiostat) und der Zellwiderstand (Rcell) mit der Stromunterbrechungsmethode (CI)54 in 10 aufeinanderfolgenden Zyklen (Zyklen von 50 ms) gemessen bei 100 mA, gefolgt von 50 ms Leerlauf mit einer Aufzeichnungsdauer von 0,2 ms). Der verwendete Elektrolyt war SGW und GW gemäß dem jeweils getesteten Zyklus und die gemessenen Widerstände betrugen 0,07 (±0,03) Ω für die Anode und 17,83 (±3,83) Ω über die Zelle hinweg. Das Anodenpotential (EWE) und die Zellspannung (Ecell) wurden mit dem Potentiostat durch Chronopotentiometrie (CP) überwacht.
Der Abfluss des Denitrifikationsreaktors wurde in Chargen (1,2 l, Gesamtabfluss von einem Tag) im Anodenraum des elektrochemischen Reaktors behandelt, wobei die Elektrolysezeit je nach angelegtem Strom 30, 60, 120, 180 Minuten betrug. In jedem Chargentest wurde der jeweilige Abfluss des P-FBR als Anolyt verwendet (Tabelle 3), während eine 8,3 mM NaOH-Lösung als Katholyt verwendet wurde (EC ≈ 2 mS cm−1, ähnlich dem Anolyten). Anolyt und Katholyt wurden aus 2-l-Flaschen mit einer peristaltischen Pumpe (323 S/D Watson Marlow, Falmouth, UK) bei 75 U/min durch die Elektrodenkammern rezirkuliert. Proben für alle chemischen Analysen wurden aus den Anolyt- und Katholyt-Rezirkulationsleitungen entnommen.
Die Ladungsdichte (in A hm−3) wurde berechnet als:
Dabei ist I der angelegte konstante Strom (in mA), der 50, 100 und 150 mA für die jeweiligen getesteten Stromdichten von 2, 4 und 6 mA cm-2 betrug, Teleelektrolyse ist die Zeit der Elektrolysecharge (in Minuten) und Vanolyte ist das Volumen des Anolyten in jeder Charge, das 1,2 l betrug.
Der spezifische Energieverbrauch (SECw in (kW hm−3) für die Aufbereitung von denitrifiziertem Grundwasser wurde berechnet als:
Dabei ist Ecell die Zellspannung (in V), die während der Elektrolyse überwacht wurde.
Flüssigkeitsproben aus dem Zu- und Ablauf des P-FBR sowie aus dem Anolyten und Katholyten der elektrochemischen Zelle wurden durch einen 0,22 μm-Membranfilter filtriert und auf NO2−, NO3−, SO42−, S2O32−, Cl− und PO43− mit einem Dionex Aquion Ion Chromatography System (ThermoFisher Scientific, Waltham, USA), ausgestattet mit einer IonPac AS14 A 4 × 250 mm Säule, gekoppelt mit einer AG14 A 4 × 50 mm Vorsäule, betrieben mit 3,03 mM NaHCO3 / 0,97 mM Na2CO3-Eluent bei 1 ml min−1 Flussrate55. Gesamteisen (Fe), K+, Na+, Mg2+ und Ca2+ wurden mit einem ICP-OES (ThermoFisher, Scientific Walthan, USA) analysiert, das mit einer HF-Leistung von 1,2 kW, einer Ar-Plasmaflussrate: 12 l/min und einem zusätzlichen Ar-Fluss betrieben wurde Rate: 1 l min−1 und Vernebler-Argon-Durchflussrate: 0,7 l min−117. Eisen (Fe2+), NH4+ (ppm) und Alkalität (mg L−1 als CaCO3) wurden mit den kolorimetrischen Methoden SM: 3500 Fe-B: Eisen durch Phenanthrolin56, EPA-NERL: 350.1: (Rev. 2.0 1993) gemessen: Ammoniak durch automatisierte Kolorimetrie57 und EPA 310.2 (Rev. 1974): Alkalinität durch Autoanalysegerät58 und photometrisch mit einem automatischen Analysegerät Thermo Scientific™ Gallery™ (Thermo Fisher Scientific Oy, Vantaa, Finnland) gemäß den Protokollen des Herstellers analysiert. Die Eisenkonzentrationen (Fe3+) wurden als Differenz zwischen den gemessenen Fe- und Fe2+-Konzentrationen berechnet. Elektrische Leitfähigkeit (EC) und pH-Wert wurden elektrochemisch mit einem Thermo Scientific™ Gallery™-Analysegerät analysiert, das mit einer Gallery ECM-Einheit mit funktionellem pH-Wert (984997) und Referenzelektroden (984996) (Thermo Fisher Scientific Oy, Vantaa, Finnland) ausgestattet war Protokolle des Herstellers.
Die Konzentrationen von Gesamtkohlenstoff (TC) und anorganischem Kohlenstoff (IC) wurden mit einem TOC-Analysator (TOC-L, Shimadzu, Kyoto, Japan) gemessen und die Differenz der beiden als Gesamtkohlenstoff (TOC)17 berechnet. Der Gesamtstickstoff (TN) wurde photometrisch mit einem SEAL Autoanalyzer AA3 3HR (SEAL Analytical Ltd, Wrexham, UK) gemäß der vom Hersteller bereitgestellten Methode Nr. G-157-96 Rev. 17 (Multitest MT17) (Hydrazin-Methode) bestimmt. Aus dem Kopfraum des P-FBR entnommene Gasproben wurden mit einem Gaschromatographen (7890B, Agilent, Santa Clara, USA) analysiert, der mit einem auf 250 °C beheizten Massenspektrometer (GC-MS) ausgestattet war. Als Trägergas wurde Helium mit einer Flussrate von 2,5 mL min−117 verwendet.
Proben für die Analyse von freiem und Gesamtchlor wurden aus den Anolyt- und Katholyt-Rezirkulationsleitungen entnommen und sofort mit einem UV-1900-Spektrophotometer mit Temperaturkontrollkammer (Shimadzu, Kyoto, Japan) gemäß der standardmäßigen kolorimetrischen DPD-Methode (4500 – Cl G) gemessen )59. Die resultierende Intensität wurde mithilfe einer Kalibrierungskurve (0,05–4 mg Cl2 L−1), die zunächst bei 515 nm mit KMnO4-Standardlösungen erstellt wurde, mit den Chlorkonzentrationen in Beziehung gesetzt.
Die wahrscheinlichste Anzahl (MPN) von TC und E. coli wurde mit dem Quanti-Tray/2000 Colilert-18®-Test (9223 B-2004 Colilert-18®)60 in 100 ml (MPN 100 ml−1) entnommenen Proben bestimmt aus dem P-FBR-Zu- und -Abfluss sowie aus dem Anolyten der elektrochemischen Zelle. Zum Verschließen der Schalen wurde ein IDEXX Quanti-Tray-Versiegeler (IDEXX Laboratories Inc., Maine, USA) verwendet, der anschließend 22 Stunden lang bei 35 °C inkubiert wurde. Für alle erforderlichen Verdünnungen wurde gefiltertes sterilisiertes destilliertes Wasser verwendet.
Alle während dieser Studie generierten oder analysierten Daten sind in diesem veröffentlichten Artikel und seinen ergänzenden Informationsdateien enthalten. Weitere Datensätze, die während der aktuellen Studie generiert und/oder analysiert wurden, sind auf Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.
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Die Autoren danken Borja Khatabi Soliman Tamayo, Diana Quispe und Marlee Wasserman für ihre Unterstützung und ihren Beitrag bei chemischen Analysen. Dr. Liam Burke (School of Medisine, NUIG) wird für die Bereitstellung der für die IDEXX-Analyse erforderlichen Ausrüstung sowie für die Durchführung des ersten Kontakts mit den privaten Bohrlochbesitzern gedankt. Stuart Anthony Harries (Mechanical Workshop, School of Physics, NUIG) wird für seinen Beitrag und seine Unterstützung beim Aufbau und Design der elektrochemischen Zellrahmen gewürdigt. Stephen Andersen wird für die englische Bearbeitung gedankt. Diese Forschung ist das Ergebnis der Unterstützung der Science Foundation Ireland (SFI) durch das SFI Research Professorship Program mit dem Titel „Innovative Energietechnologien für Biokraftstoffe, Bioenergie und eine nachhaltige irische Bioökonomie“ (IETSBIO3; Fördernummer 15/RP/2763) und die Forschungsinfrastrukturplattform für Biokraftstoffanalyse (Grant-Nummer 16/RI/3401).
National University of Ireland, Galway, University Road, H91 TK33, Galway, Irland
Eleftheria Ntagia & Piet Lens
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EN konzipierte und plante die Experimente, führte die Untersuchung durch, verarbeitete die experimentellen Daten und verfasste das Originalmanuskript. PL war an der Finanzierungseinwerbung beteiligt, betreute das Projekt, überprüfte und redigierte das Manuskript. Alle Autoren gaben kritisches Feedback und halfen bei der Gestaltung der Recherche, Analyse und des Manuskripts.
Korrespondenz mit Eleftheria Ntagia.
Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.
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Nachdrucke und Genehmigungen
Ntagia, E., Lens, P. Denitrifikation auf Pyritbasis kombiniert mit elektrochemischer Desinfektion zur Entfernung von Nitrat und mikrobiellen Verunreinigungen aus dem Grundwasser. npj Clean Water 6, 59 (2023). https://doi.org/10.1038/s41545-023-00269-3
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Eingegangen: 28. Januar 2023
Angenommen: 30. Juni 2023
Veröffentlicht: 24. August 2023
DOI: https://doi.org/10.1038/s41545-023-00269-3
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